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等离子体表面处理仪与镧系催化负载型过渡金属氧化物催化剂活性

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等离子体表面处理仪与镧系催化负载型过渡金属氧化物催化剂活性:

等离子体表面处理仪与镧系催化剂共同作用下C2烃、CO收率与镧系催化剂的原子序数存在一定关系,即随着元素原子序数的增加,C烃收率逐渐下降,CO收率逐渐上升。这说明在等离子体气氛下,镧系催化剂对体系中的各种自由基存在吸附选择性的差别和吸附能力的差别。La203/Y-Al2O3催化剂吸附甲基自由基并促使C2烃的生成;与La203/Y-Al2O3催化剂不同,Nd2O3/Y-Al203催化剂则倾向于吸附含氧自由基,并且催化剂表面的甲基自由基易被含氧自由基氧化生成CO。

值得注意的是,在CO2氧化CH4制C2烃反应中,CeO2/Y-Al203与plasma等离子体共同作用表现出较好的催化活性,这与CeO2/Y-Al203在催化法甲烷氧化偶联反应中的作用明显不同,一般认为CeO2/Y-Al203是甲烷完全氧化生成CO的优良催化剂,不利于生成C2烃;同样,虽然Sm2O3/Y-Al2O3是优良的甲烷氧化偶联反应催化剂,但在等离子体表面处理仪气氛下其催化活性并不明显。这说明等离子体表面处理仪与催化剂共同作用机理与单纯催化作用机理并不相同,因此有待于深入研究等离子体表面处理仪与催化剂共同作用机理。

在CO2氧化CH4转化反应中,负载型金属氧化物催化剂(碱土金属氧化物、过渡金属氧化物、镧系金属氧化物)与等离子体表面处理仪共同作用的研究表明:部分催化剂如La203/Y-Al203、Na2WO4/Y-Al203等通过表面反应提高C2烃产物选择性,进而提高了C2烃产物收率,但未能从根本上改变C2烃产物分布,乙炔在C2烃产物中占70%以上,同时反应的气相副产物是H2和CO。鉴于上述试验结果,有必要选择合适催化剂改变C2烃产物分布,提高C2H2在C2烃产物中的摩尔分数,增加反应原子的经济效益。

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